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- Résumé - « Accumulateurs Lithium/Soufre: développement et compréhension des mécanismes électrochimiques » Dans ce travail de thèse, deux objectifs ont été fixés. Le premier a été de mieux comprendre le mécanisme très complexe qui est en jeu dans les accumulateurs Li/S. Pour cela, les modifications structurales du matériau actif ont été observées in operando et ont permis de valider un modèle clair concernant les réactions de transformations de phases qui contrôlent le lithium/soufre. La cristallisation d’une forme métastable du soufre (bêta-S8 monoclinique) en fin de recharge a ainsi été observée pour la première fois lors d’expériences au synchrotron de l’ESRF. La technique d’impédance électrochimique a également donné d’importantes informations sur les cinétiques de ces réactions. Le deuxième objectif visait l’amélioration du système Li/S par l’optimisation des électrodes de soufre afin d’augmenter leurs performances mais également par la fabrication d’électrodes de Li2S efficaces permettant la transition vers le Li-ion/S, plus sécuritaire. Mots clefs: Accumulateurs Lithium/Soufre, Li/S, mécanismes électrochimiques, β-Soufre, in situ et operando DRX, spectroscopie d’impédance électrochimique (SIE), non-tissé de fibres de carbone, électrode de Li2S - Abstract - « Lithium/Sulfur batteries: development and understanding of the working mechanisms » In this work two main aspects has been conducted in parallel. The first one was focused on better understanding the very complex working mechanism of Li/S cell. Structural changes evolution of active material upon real time battery operation was explored, giving a clear answer on the solid/liquid reaction evolution, which govern the electrochemistry of Li/S technology. Formation of another allotropic form of sulfur (monoclinic beta-S8) during recharging the battery have been reported for the first time ever in Li/S community. Impedance technique applied to such system provided additional information concerning the kinetics of these reactions. Apart from that, another aspect targeted rather on improvements of already existing solutions (making better sulfur electrodes, with significantly improved specific capacities) as well as development the alternative solutions, i.e. fabrication and test of new Li2S-based positive electrodes, which could be a promising transition from classical Li/S cells into safer Li-ion/S batteries. Key words: Lithium/Sulfur batteries, Li/S, working mechanism, β-Sulfur, in situ and operando XRD, electrochemical impedance spectroscopy (EIS), non-woven carbon, Li2S positive electrodePDF Image | Accumulateur Lithium Soufre
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